הפך לכוכב דרך סדרת הטלויזיה "רמינגטון סטיל" (82) בתפקיד הבלש השרמנטי רמינגטון סטיל. המשך הקריירה שלו רצוף בסרטים שונים: "הפרוטוקול הרביעי" (87), "מכסח הדשא" (92), "גב" דאוטפייר" (93). זינוק לקריירה שלו ניתן כשקיבל את התפקיד של ג"יימס בונד ב"גולדן איי" (95) המצליח. את הבחינות לתפקיד בונד עבר בהצלחה כבר ב87, אך עקב בעיות משפטיות (החוזה שלו בטלויזיה) טימותי דלטון. זכה לתפקיד. אשתו של ברוסנן הייתה נערת ג"יימס בונד ב"לעיניך בלבד" (81) והיא דחפה אותו לתפקיד, בערך באותו זמן שברוסנן נדחה לראשונה היא חלתה בסרטן ונפטרה בסוף 91. ברוסנן חתום לעוד שני סרטים בסדרה. מאז שיחק גם ב"שתי פנים למראה" (96) וב"רובינזון קרוזו" (96) בתפקיד קרוזו. הוא חי עם קילי שיי-סמית" (מראיינת בטלויזיה) עם בנם המשותף ללא כל תוכניות קרובות להינשא.
גילם את דמותו של ג'יימס בונד בסרטים "גולדן איי", "מחר לנצח", "העולם אינו מספיק" ו"למות ביום אחר".
כיכב בסרטים כמו "מאמה מיה!", "התנפצות", "חיי נישואין", "רישיון לגנוב", "השוד המושלם", "החייט מפנמה", "פסגת דנטה", "שני פנים למראה, "גברת דאוטפייר" ו"מכסח הדשא".
